北大物理学院课题组合作发展出新的谷电子学材料

  近日,北京大学物理学院杨金波、方哲宇和吕劲三个课题组开展合作,预测二维的具有蜂窝状原子排布的BNC杂化材料是一类新的具有从紫外拓展到可见光、近红外以及远红外波段的可调能隙的谷电子学材料,并通过实验证实了该体系存在谷极化的现象。相关工作以“Valley Pseudospin with a Widely Tunable Bandgap in Doped Honeycomb BN Monolayer”为题,在线发表于纳米科学领域的顶级期刊Nano Letters上(DOI:10.1021/ acs.nanolett.7b00271)。

  某些二维六角反演对称破缺的材料(比如过渡金属硫族化合物)的能带极值在布里渊区的不同位置,虽然能量简并,但是由于不同的谷有相反的磁矩和贝里曲率,不同谷有可能对外界的激发响应相反。这些能带极值会形成类似电子自旋一样的可操控自由度,称为谷的赝自旋。对材料中谷赝自旋进行操控和利用,未来有望实现谷存储技术,因此,谷电子学的研究受到广泛关注。目前,过渡金属硫族化合物(TMDs)是实验上唯一能够观察的谷电子学现象的二维材料。杨金波、方哲宇和吕劲三个课题组合作,利用第一原理计算,预言了氮化硼(BN)及碳原子掺杂氮化硼(BCN)材料体系在缺失C3对称性的保护情况下,材料仍具有非等价的能谷和完美的谷赝自旋性质,并且材料的带隙可随碳原子掺杂浓度从紫外到远红外大范围可调(见图1)。低浓度的掺杂下,由于人工超结构和谷的相互作用,能带劈裂成分裂的能级并具有非连续的谷霍尔电导。在高浓度掺杂下,实验上在可见光波段观察到由于谷极化导致的圆极化的光致发光现象,室温下发出的圆偏振光的极化率接近40%,77 K低温时,极化率高达70%(见图2)。该工作证明了谷相反的圆二色性不需要C3对称的保护,谷电子学的研究可被拓展到更多材料体系,如多晶体系。利用超晶格可以进一步实现谷的准量子化等。

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  图1:(a)(BN)x(C2)1-x中带隙随着掺杂浓度x的变化。(b)其中一个的正交方晶系(BN)0.5(C2)0.5单层的晶体结构。(c)(BN)0.5(C2)0.5单层的导带(黄色)和价带(红色),带隙为1.78eV。中间的矩形是布里渊区域,颜色表示圆极化度。 K和K'点是布里渊区域中带边的所对应的动量。(d)(BN)0.5(C2)0.5单层的价带(上)和导带(下)的贝里曲率。

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  图2:(a)带隙可调的圆偏振光实现谷极化的光致发光过程的示意图。 B0.92NC2.44样品在(b)在300K右旋圆偏振光激发,(c)77K右旋圆偏振光激发(d)77K左旋圆偏振光激发下的圆极化光致发光。黑色和红色曲线分别对应于右旋和左旋的圆偏振发光的强度,蓝色曲线对应于圆偏振光的极化度。激发激光的波长为488nm。

  近年来,杨金波、方哲宇、吕劲三个课题组开展合作,在二维材料方面取得了系列研究成果,如利用等离激元效应实现单层MoS2的有效掺杂和谷电子学研究【Adv. Mater. 27:5235,2015;ACS Nano 9,10158,2015;NPG Asia Materials(2014)6,e147; Scientific Reports 5:13906等】;预测由于超薄结构带来的改进的门的控制以及表面光整带来的界面处较少的载流子散射,二维材料MoS2、黑磷、砷烯、锑烯做为沟道的晶体管在亚10nm尺寸范围具有极好的器件表现,有望成为后摩尔时代替换硅的沟道材料【Chemistry of Materials,DOI:10.1021/acs.chemmater.6b04909((2017);ACS Applied Materials & Interfaces,9,3959-3966(2017);Advanced Electronic Materials 1600191(2016)】。

  上述论文的第一作者是北京大学物理学院博士生宋志刚,方哲宇课题组博士生李梓维为共同第一作者。新加坡南洋理工大学刘政教授为实验提供了高质量二维材料。中科院物理所的白雪冬和王文龙研究员提供了样品的高分辨率的透射电镜表征。上述研究工作得到了国家自然科学基金、科技部国家重大研究计划、人工微结构和介观物理国家重点实验室以及量子物质科学协同创新中心的支持。


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